玩家可以捕捉多种传说中的神兽，包括古拉顿、海皇牙、裂空座、三神柱、雪拉比等。这些神兽分布在地图的特定位置，部分需要通关后才能触发捕捉条件。古拉顿位于熔岩团基地或通关后的陆地洞窟，海皇牙则出现在废弃船附近或通关后的大海洞窟。裂空座需要通关后前往天柱顶层捕捉，而三神柱需要通过特殊机关激活遗迹才能遇到。雪拉比在119号道路的草丛中随机出现，但遭遇概率较低。
捕捉神兽前需要做好充分准备，建议携带超级球、生命球等高级精灵球以提高成功率。神兽通常等级较高且拥有强力技能，因此队伍中最好配备能够削弱或控制目标的宝可梦，例如学会催眠术或麻痹粉的草系或电系宝可梦。部分神兽如三神柱需要解谜才能触发战斗，岩神柱需在沙漠遗迹中按照特定路线移动并使用怪力技能，冰神柱则需在特定时间段内进入看看洞的非冰层区域。
部分神兽的捕捉与主线剧情紧密相关。古拉顿和海皇牙的现身通常与天气研究所的剧情联动，玩家需根据博士提示前往异常天气的区域寻找洞窟入口。裂空座的捕捉则需先完成双鹿市剧情，再通过131号水道的天柱，利用风马自行车穿越裂缝抵达顶层。通关后回家会触发水都（拉帝亚斯或拉帝欧斯）的随机遭遇事件，其出现地点遍布全国，但124号道路的遭遇率相对较高。
雪拉比、凤凰和路基亚等神兽的捕捉条件较为特殊。雪拉比需在119号道路的草丛中反复尝试，凤凰和路基亚则需通关后乘船前往特定岛屿，或直接在109号水道（路基亚）和火焰近路（凤凰）捕捉低等级个体。超梦和梦幻等稀有神兽通常隐藏在大挑战区的道利洞一层或特殊岛屿，需完成特定任务才能解锁捕捉权限。
建议在战斗前保存进度，避免因失误导致神兽逃跑或战斗失败。部分神兽如迪奥西斯和基拉祈的遭遇概率极低，需耐心反复尝试。掌握这些技巧后，玩家可以更高效地完成全图鉴收集目标。
